« Su questa terra / alcuni di noi scopano più di quanto / si muoia / ma i più di noi muoiono / meglio di quanto si scopi, e moriamo a pezzo a pezzo anche – / nei parchi / mangiando gelato, o / in igloo / di demenza, / o su pagliericci / o sopra amori / sbarcati / o / o. »
(L'amore è un cane che viene dall'inferno, capitolo Letti, cessi, io e te, p. 117)

Nel 1969 accettò un'offerta dall'editore della Black Sparrow, John Martin: 100 $ al mese per tutta la vita. Decise perciò di lasciare il lavoro alle poste per dedicarsi alla scrittura a tempo pieno. Aveva quarantanove anni. Come spiegò in una lettera di quel periodo: «Avevo solo due alternative – restare all'ufficio postale e impazzire... o andarmene e giocare a fare lo scrittore e morire di fame. Decisi di morire di fame.» Meno di un mese dopo finì il suo primo romanzo autobiografico, Post Office, che lo rese celebre. Come forma di rispetto per la fiducia in uno scrittore relativamente sconosciuto, Bukowski pubblicò quasi tutti i suoi lavori successivi con la Black Sparrow.

Grazie alla fama crescente cominciò a imbarcarsi in una serie di storie di una notte e di relazioni. Quelle più importanti furono con Linda King, poetessa e scultrice, Liza Willams, manager degli studi di registrazione, e “Tammie”, madre single dai capelli rossi. Tutte queste storie fornirono materiale per i suoi racconti e le poesie. Un'altra importante relazione fu con “Tanya”, descritta in Donne (Women) come un'amica di penna. Nel 1976 incontrò Linda Lee Beighle, proprietaria di un ristorante di cibo salutare, aspirante attrice e devota di Meher Baba, leader di una setta indiana.[5] Due anni dopo si trasferì dalla zona dell'Est Hollywood, dove aveva vissuto per la maggior parte della vita, alla comunità rurale di San Pedro, il distretto più a sud di Los Angeles. Linda lo seguì e vissero insieme a intermittenza per più di due anni, perché lui a volte si stancava della relazione e la metteva alla porta. Dopo una serie di scioperi della fame e preghiere disperate ci ripensò e la riprese con sé. Linda è chiamata Sara nei romanzi Donne e Hollywood! Hollywood! (Hollywood). Bukowski, scrivendo di lei, dice che gli ha regalato altri dieci anni di vita (perché l'ha obbligato a bere un po' meno e solo vino). In seguito furono sposati da Manly Palmer Hall, autore e mistico canadese, nel 1985

Nel 1988 si ammala di tubercolosi, ma continua a scrivere e pubblicare libri fino a quando, il 9 marzo 1994, all'età di 73 anni, muore stroncato da una leucemia fulminante, a San Pedro, poco dopo aver completato il suo ultimo romanzo, Pulp. I funerali furono officiati da monaci buddisti, alla cui disciplina spirituale si era avvicinato negli ultimi anni. Un resoconto della cerimonia può essere trovato nel libro di Gerald Locklin, Charles Bukowski: A Sure Bet.

La sua lapide recita: "Henry Charles Bukowski - Hank - Don't Try - 1920-1994", e sotto appare l'incisione raffigurante un pugile. La scritta "Don't Try" (Non provare) è una frase che usa in una delle sue poesie, consigliando gli aspiranti scrittori e poeti riguardo l'ispirazione e la creatività.Bukowski spiega la frase in una lettera del 1963:

« Qualcuno in uno di questi posti... mi chiese: "Cosa fai? Come scrivi, come crei?" Non lo fai, gli dissi. Non provi. È molto importante: non provare, né per le Cadillac, né per la creazione o per l'immortalità. Aspetti, e se non succede niente, aspetti ancora un po'. È come un insetto in cima al muro. Aspetti che venga verso di te. Quando si avvicina abbastanza, lo raggiungi, lo schiacci e lo uccidi. O se ti piace il suo aspetto ne fai un animale domestico. »